Caractériser la composition élémentaire des matériaux est d'un grand intérêt pour les disciplines scientifiques allant de la minéralogie aux matériaux énergétiques. Well established methods like X-ray fluorescence1 provide elemental compositions on the surface and methods such as laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry2 allow isotopic concentration measurements on the surface. Knowledge of the three-dimensional elemental concentration is desirable in many cases and electron- and X-ray based methods were developed for nanometer3 and micrometer4,5 length scales. Destructive methods, analyzing nanometer scale volumes by removing atom by atom, also exist6.Toutes ces techniques nécessitent une préparation d'échantillons importante. While millimeter to centimeter scale 3D visualizations of cracks and average attenuation, without elemental sensitivity, is provided by hard X-ray7,8 or thermal neutron tomography9, a method for three-dimensional element or isotope density measurements on millimeter or centimeter length-scales was hitherto missing.
Ici, une nouvelle méthode quantitative est présentée sur la base de l'imagerie à neutrons à résolution énergétique, en utilisant les sections transversales de l'absorption des neutrons connues avec leurs signatures de résonance d'absorption «imprimée du doigt».Premières mesures par Sato et al. showed that neutron absorption resonance spectroscopy with computer tomography can non-destructively provide nuclide density inside an object by analyzing transmitted intensities at absorption resonance energies for specific isotopes10.Dans cette première approche, l'applicabilité de la méthode était limitée en raison de quelques projections enregistrées avec une faible résolution spatiale, je.e.2.3 mm provided by a 64 (8 × 8) pixel 6Li-glass scintillation counter.Cependant, les auteurs ont fait allusion au potentiel d'analyse élémentaire quantitative.En utilisant une technologie de détection plus avancée, des solutions matérielles et logicielles de pointe que nous rapportons, sur la base de 3.25 millions d'analyses de transmission de neutrons nucléaires de pointe, densités isotopiques pour cinq isotopes en 3D dans un volume de 0.25 cm3. The method presented in this work is enabled by a pixilated time-of-flight (ToF) neutron transmission detector11 with 512 × 512 pixels and a pixel size of 55 × 55 μm2 installed at an intense short-pulsed spallation neutron source12.Comme des techniques de neutrons non isotopiques similaires, la méthode ne nécessite pas de préparation d'échantillons et fonctionne avec des échantillons dangereux enfermés dans des conteneurs.
Energy-resolved neutron imaging is often applied to the cold or thermal neutron energy range to gain crystallographic or phase information via Bragg-edge imaging methods13,14,15,16.Dans cette gamme d'énergie, l'atténuation des neutrons par la plupart des isotopes est dominée par la diffusion élastique, limitant la capacité d'extraction de densités de manière fiable, en particulier si le matériau contient plusieurs éléments ou si les cristaux ont une orientation préférée (texture). In contrast, utilizing neutron absorption resonances as unique ‘finger-prints’ of isotopes in the epithermal neutron energy range allows to reliably determine the2D areal-density distribution of isotopes with suitable resonances that can be resolved with the energy resolution provided at the instrument.Ceci est indépendant de l'arrangement atomique, je.e.structure cristalline, des atomes et de la microstructure du matériau, i.e.texture, fractions de phase, etc.. Well-developed neutron cross section analysis implemented in state-of-the-art neutron transmission data analysis codes17,18 allows to determine the areal densities of multiple isotopes simultaneously, including considerations such as self-attenuation or resonance interference described by the Reich–Moore formalism19. At a short-pulse neutron source, such as the Los Alamos Neutron Science Center (LANSCE)12, pixilated time-of-flight neutron detectors11 enable therefore three-dimensional isotope density measurements as the number of nuclei of a given isotope can be measured per voxel using tomographic data-sets. Previous research has also estimated the isotope density in two dimensional radiographs20,21, and alluded to the potential of this technique22,23.Cependant, la quantité massive d'analyses de transmission de neutrons pour chaque pixel enregistré dans un ensemble de données de tomographie comprenant plusieurs dizaines ou des centaines de rotations, des stratégies pour un traitement de fond approprié pour obtenir des résultats fiables et d'autres obstacles ont empêché le développement complet de cette technique intrigante.Avec ce travail, nous démontrons que les mesures de densité isotopique tridimensionnelles sont possibles avec l'imagerie à neutrons résolus en énergie.
